Es una especie de far west que cuenta la historia del viaje de Tochiro y Harlock por la «Frontera sin Ley (Gun Frontier)» en busca de los habitantes del pueblo de «Arroyo Samurai», que fueron masacrados por la organización del siniestro Darkmeister. Ellos buscan a los supervivientes y especialmente a la hermana de Tochiro, Shizuku, que es una experta trabajando el acero y una gran inventora. Así, se encontrarán con Sinunora. Hacen algunos trabajos para sobrevivir (por ejemplo, asesinar a pedido) y viajan de pueblo en pueblo en el ambiente hostil e indómito de la frontera sin ley.